近日，昆明理工大学材料科学与工程学院陈江照、刘欣星团队在宽带隙钙钛矿太阳能电池晶界调控方面取得重要研究进展，相关研究成果以“Passivating defects and promoting charge transport for efficient wide-bandgap perovskite solar cells via dipolar conjugated ligand molecules π-π stacking”为题发表在《Advanced Functional Materials》期刊上。
宽带隙（1.77~1.80 eV）钙钛矿太阳能电池对于构建叠层太阳能电池、室内光伏及建筑集成光伏应用至关重要。然而，宽带隙钙钛矿中较高的溴/碘（Br/I）比例通常会导致结晶过程难以控制且不均匀，进而引发大量缺陷、相分离及电荷传输效率低下等问题，最终削弱器件的能量转换效率和稳定性。
鉴于此，团队利用羧基功能化的共轭分子（对苯二甲酸，PTA）来调控钙钛矿薄膜的晶界，从而有效钝化缺陷、抑制相分离并促进电荷传输。此外，理论计算结果表明，分子间的π-π相互作用能够进一步增强PTA与相邻两个钙钛矿晶粒之间的相互作用，并促进晶界处的载流子传输。得益于非辐射复合损耗的显著降低，经PTA改性的1.79 eV宽带隙钙钛矿太阳能电池实现了20.55%的最高功率转换效率及85.90%的高填充因子，这是1.77~1.80 eV带隙钙钛矿太阳能电池迄今为止报道的最高效率之一。同时，经PTA调控的宽带隙器件在连续运行500小时后，仍能保持其初始PCE的80%以上。
Figure 1. Interactions between additives and perovskites. (a) ESP distributions of BA, BTA, and PTA molecules. (b) Dipole moments of BA, BTA, and PTA molecules. (c) Differential charge density of π-π stacking in the double-molecule homojunction model. The blue regions indicate electron density depletion, while the yellow regions represent electron density accumulation. (d) Binding energies of the three molecules based on the double-molecule homojunction model. (e) 1H NMR spectra of PTA and PTA+PbI2. (f) 1H NMR spectra of PTA, FAI, and PTA+FAI. (g) FTIR spectra of PTA, PbI2 and PTA+PbI2. (h) FTIR spectra of PTA, FAI, and PTA+FAI. (i) XPS spectra of Pb 4f for the control and PTA-modified perovskite films. (j) XPS spectra of N 1s for the control and PTA-modified perovskite films.
昆明理工大学为论文第一通讯单位，昆明理工大学朱清博士后为论文第一作者，昆明理工大学陈江照教授、刘欣星教授和阜阳师范大学张甲甲教授为论文共同通讯作者。本工作得到了教育部U40项目、国家自然科学基金（面上、地区、青年）、云南省“兴滇英才支持计划”项目、云南省基础研究项目、云南省教育厅“光储一体化应用功能材料与技术”科技创新团队项目和昆明理工大学分析测试基金的资助。
原文链接：
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.78471
