近日，昆明理工大学材料科学与工程学院陈江照教授团队在反式钙钛矿太阳能电池自组装分子层调控领域取得重要研究进展，相关研究成果以“Unlocking 27.3% perovskite photovoltaics by interface-locked dual-molecule contact”为题发表在Science子刊《Science Advances》上。

反式钙钛矿太阳能电池（PSCs）中高价镍离子引发的界面氧化还原反应和埋底界面缺陷，会造成载流子非辐射复合损失和破坏器件运行稳定性，从而阻碍其进一步发展。

为克服上述挑战，陈江照教授团队报道了一种界面锁定双分子接触策略，即将9H-咔唑-2-基三氟甲磺酸酯（CzOTf）和[4-(3,6-二甲基-9H-咔唑-9-基)丁基]膦酸（Me-4PACz）共组装。π-π稳定的共面堆积稳定了分子取向，增强了界面电子耦合，促进高效空穴提取。同时，磺酸基末端钝化铅基相关缺陷和缓解界面拉伸应力，促进钙钛矿结晶和实现化学稳定的埋底界面。基于该调控策略，真空闪蒸技术制备的1.53 eV钙钛矿电池取得了27.31%的认证效率。基于该技术制备的钙钛矿/硅叠层太阳能电池实现32.84%。大面积组件实现21.54%（766 cm2）的效率。CzOTf修饰的电池持续运行2000小时后保留其初始效率的92%。CzOTf调控的大面积组件在室外运行35天没有衰减。

Fig. 1. Molecular design and DFT insights into the interface-locked dual-molecule interaction. (A) Molecular structures of Me-4PACz and CzOTf. (B) DFT-optimized corresponding system energies of the NiOx/Me-4PACz+CzOTf/perovskite heterojunctions as a function of CzOTf rotation. The energy of the 180° structure is set as the reference (0 eV). (C) Binding energy of CzOTf with VI, PbI antisite, and Pbi interstitial defects. (D) DFT-optimized structures of NiOx/Me-4PACz+CzOTf /perovskite heterojunctions with CzOTf rotated at different angles. (E) DFT-optimized binding configurations of CzOTf with perovskite crystals containing a vi vacancy, a Pbi antisite, and a Pbi interstitial defect and (F) the corresponding ELF, respectively.

河北工业大学张左林博士为论文的第一作者，昆明理工大学陈江照教授、河北工业大学陈聪教授、香港理工大学严锋教授、中国科学院大学材料科学与光电技术学院焦博新和河海大学丁勇教授为论文的共同通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金面上、河北省自然科学基金等项目的资助。

原文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aeg1456